プレミアムを契約していますが、アルバムに参加している他の家族は追加で契約しなくてもプレミアムの機能が利用できますか？

はい、プレミアムは「アルバム単位」で適用される機能です。 
そのため、プレミアムを契約しているアルバムに参加されている方であれば、どなたでもプレミアム機能をご利用いただけます。 

たとえば、お客様がプレミアム契約をしているアルバムの管理者で、そのアルバムにおじいさま・おばあさまが参加されている場合、おじいさま・おばあさまがご自身のアカウントとフォトフレームを連携することで、プレミアムの機能がご利用いただけます。