プレミアムを契約していますが、アルバムに参加している他の家族は追加で契約しなくてもプレミアムの機能が利用できますか？

はい、プレミアムFamilyは「アルバム単位」で適用される機能です。 
そのため、プレミアムFamilyを契約しているアルバムに参加されている方であれば、どなたでもプレミアムFamily機能をご利用いただけます。 

たとえば、お客様がプレミアムFamilyの契約をしているアルバムの管理者で、そのアルバムにおじいさま・おばあさまが参加されている場合、おじいさま・おばあさまがご自身のアカウントとフォトフレームを連携することで、プレミアムFamilyの機能がご利用いただけます。